Bedankt voor uw bezoek aan Nature.com.U gebruikt een browserversie met beperkte CSS-ondersteuning.Voor de beste ervaring raden wij u aan een bijgewerkte browser te gebruiken (of de compatibiliteitsmodus in Internet Explorer uit te schakelen).Om voortdurende ondersteuning te garanderen, tonen we de site bovendien zonder stijlen en JavaScript.
We onderzochten het effect van een specifiek oppervlak op de elektrochemische eigenschappen van NiCo2O4 (NCO) voor glucosedetectie.NCO-nanomaterialen met een gecontroleerd specifiek oppervlak zijn geproduceerd door hydrothermische synthese met additieven, en er zijn ook zelfassemblerende nanostructuren met egel-, dennennaald-, tremella- en bloemachtige morfologie geproduceerd.De nieuwigheid van deze methode ligt in de systematische controle van het chemische reactiepad door tijdens de synthese verschillende additieven toe te voegen, wat leidt tot de spontane vorming van verschillende morfologieën zonder enig verschil in de kristalstructuur en chemische toestand van de samenstellende elementen.Deze morfologische controle van NCO-nanomaterialen leidt tot significante veranderingen in de elektrochemische prestaties van glucosedetectie.In samenhang met materiaalkarakterisering werd de relatie tussen specifiek oppervlak en elektrochemische prestaties voor glucosedetectie besproken.Dit werk kan wetenschappelijk inzicht verschaffen in de afstemming van het oppervlak van nanostructuren die hun functionaliteit bepaalt voor mogelijke toepassingen in glucosebiosensoren.
Bloedglucosewaarden verschaffen belangrijke informatie over de metabolische en fysiologische toestand van het lichaam1,2.Abnormale glucosewaarden in het lichaam kunnen bijvoorbeeld een belangrijke indicator zijn voor ernstige gezondheidsproblemen, waaronder diabetes, hart- en vaatziekten en obesitas3,4,5.Daarom is regelmatige controle van de bloedsuikerspiegel erg belangrijk voor het behoud van een goede gezondheid.Hoewel er verschillende soorten glucosesensoren zijn gerapporteerd die gebruik maken van fysisch-chemische detectie, blijven een lage gevoeligheid en trage responstijden belemmeringen voor systemen voor continue glucosemonitoring6,7,8.Bovendien hebben de momenteel populaire elektrochemische glucosesensoren op basis van enzymatische reacties nog steeds enkele beperkingen ondanks hun voordelen van snelle respons, hoge gevoeligheid en relatief eenvoudige fabricageprocedures9,10.Daarom zijn verschillende soorten niet-enzymatische elektrochemische sensoren uitgebreid bestudeerd om enzymdenaturatie te voorkomen terwijl de voordelen van elektrochemische biosensoren behouden blijven9,11,12,13.
Overgangsmetaalverbindingen (TMC's) hebben een voldoende hoge katalytische activiteit met betrekking tot glucose, wat de reikwijdte van hun toepassing in elektrochemische glucosesensoren vergroot.Tot nu toe zijn verschillende rationele ontwerpen en eenvoudige methoden voor de synthese van TMS voorgesteld om de gevoeligheid, selectiviteit en elektrochemische stabiliteit van glucosedetectie verder te verbeteren.Ondubbelzinnige overgangsmetaaloxiden zoals koperoxide (CuO)11,19, zinkoxide (ZnO)20, nikkeloxide (NiO)21,22, kobaltoxide (Co3O4)23,24 en ceriumoxide (CeO2)25 zijn bijvoorbeeld elektrochemisch actief met betrekking tot glucose.Recente ontwikkelingen op het gebied van binaire metaaloxiden zoals nikkelkobaltaat (NiCo2O4) voor glucosedetectie hebben aanvullende synergetische effecten aangetoond in termen van verhoogde elektrische activiteit26,27,28,29,30.In het bijzonder kan een nauwkeurige samenstelling en morfologiecontrole om TMS met verschillende nanostructuren te vormen de detectiegevoeligheid effectief verhogen vanwege hun grote oppervlak. Het wordt daarom ten zeerste aanbevolen om morfologiegecontroleerde TMS te ontwikkelen voor verbeterde glucosedetectie 20,25,30,31,32, 33.34, 35.
Hier rapporteren we NiCo2O4 (NCO) nanomaterialen met verschillende morfologieën voor glucosedetectie.NCO-nanomaterialen worden verkregen door een eenvoudige hydrothermische methode met behulp van verschillende additieven. Chemische additieven zijn een van de sleutelfactoren bij de zelfassemblage van nanostructuren met verschillende morfologieën.We onderzochten systematisch het effect van NCO's met verschillende morfologieën op hun elektrochemische prestaties voor glucosedetectie, inclusief gevoeligheid, selectiviteit, lage detectielimiet en stabiliteit op lange termijn.
We hebben NCO-nanomaterialen gesynthetiseerd (respectievelijk afgekort UNCO, PNCO, TNCO en FNCO) met microstructuren vergelijkbaar met zee-egels, dennennaalden, tremella en bloemen.Figuur 1 toont de verschillende morfologieën van UNCO, PNCO, TNCO en FNCO.SEM-afbeeldingen en EDS-afbeeldingen lieten zien dat Ni, Co en O gelijkmatig verdeeld waren in de NCO-nanomaterialen, zoals weergegeven in respectievelijk figuren 1 en 2. S1 en S2.Op afb.2a, b tonen representatieve TEM-beelden van NCO-nanomaterialen met verschillende morfologie.UNCO is een zelfassemblerende microsfeer (diameter: ~5 µm) bestaande uit nanodraden met NCO-nanodeeltjes (gemiddelde deeltjesgrootte: 20 nm).Verwacht wordt dat deze unieke microstructuur een groot oppervlak zal opleveren om de diffusie van elektrolyten en het transport van elektronen te vergemakkelijken.De toevoeging van NH4F en ureum tijdens de synthese resulteerde in een dikkere naaldvormige microstructuur (PNCO) van 3 µm lang en 60 nm breed, samengesteld uit grotere nanodeeltjes.De toevoeging van HMT in plaats van NH4F resulteert in een tremello-achtige morfologie (TNCO) met gerimpelde nanosheets.De introductie van NH4F en HMT tijdens de synthese leidt tot aggregatie van aangrenzende gerimpelde nanosheets, resulterend in een bloemachtige morfologie (FNCO).Het HREM-beeld (figuur 2c) toont verschillende roosterbanden met interplanaire afstanden van 0,473, 0,278, 0,50 en 0,237 nm, overeenkomend met de (111), (220), (311) en (222) NiCo2O4-vlakken, s 27 .Selected area elektronendiffractiepatroon (SAED) van NCO-nanomaterialen (inzet in figuur 2b) bevestigde ook de polykristallijne aard van NiCo2O4.De resultaten van high-angle ringvormige donkere beeldvorming (HAADF) en EDS-kartering laten zien dat alle elementen gelijkmatig verdeeld zijn in het NCO-nanomateriaal, zoals weergegeven in figuur 2d.
Schematische illustratie van het vormingsproces van NiCo2O4-nanostructuren met gecontroleerde morfologie.Schema's en SEM-afbeeldingen van verschillende nanostructuren worden ook getoond.
Morfologische en structurele karakterisering van NCO-nanomaterialen: (a) TEM-afbeelding, (b) TEM-afbeelding samen met SAED-patroon, (c) rooster-opgelost HRTEM-beeld en overeenkomstige HADDF-afbeeldingen van Ni, Co en O in (d) NCO-nanomaterialen..
Röntgendiffractiepatronen van NCO-nanomaterialen met verschillende morfologieën worden getoond in Fig.3a.De diffractiepieken bij 18,9, 31,1, 36,6, 44,6, 59,1 en 64,9° geven respectievelijk de vlakken (111), (220), (311), (400), (511) en (440) NiCo2O4 aan, die een kubieke vorm hebben. spinelstructuur (JCPDS nr. 20-0781) 36. De FT-IR-spectra van de NCO-nanomaterialen worden getoond in Fig.3b.Twee sterke trillingsbanden in het gebied tussen 555 en 669 cm–1 komen overeen met metallische (Ni en Co) zuurstof die respectievelijk wordt onttrokken aan de tetraëdrische en octaëdrische posities van de NiCo2O437-spinel.Om de structurele eigenschappen van NCO-nanomaterialen beter te begrijpen, werden Raman-spectra verkregen zoals getoond in figuur 3c.De vier pieken waargenomen bij 180, 459, 503 en 642 cm-1 komen respectievelijk overeen met de Raman-modi F2g, E2g, F2g en A1g van de NiCo2O4-spinel.XPS-metingen werden uitgevoerd om de chemische toestand van het oppervlak van elementen in NCO-nanomaterialen te bepalen.Op afb.3d toont het XPS-spectrum van UNCO.Het spectrum van Ni 2p heeft twee hoofdpieken bij bindingsenergieën van respectievelijk 854,8 en 872,3 eV, overeenkomend met Ni 2p3/2 en Ni 2p1/2, en twee trillingssatellieten bij respectievelijk 860,6 en 879,1 eV.Dit duidt op het bestaan ​​van Ni2+- en Ni3+-oxidatietoestanden in NCO.Pieken rond 855,9 en 873,4 eV zijn voor Ni3+, en pieken rond 854,2 en 871,6 eV zijn voor Ni2+.Op vergelijkbare wijze onthult het Co2p-spectrum van twee spin-orbit doubletten karakteristieke pieken voor Co2+ en Co3+ bij 780,4 (Co 2p3/2) en 795,7 eV (Co 2p1/2).Pieken bij 796,0 en 780,3 eV komen overeen met Co2+, en pieken bij 794,4 en 779,3 eV komen overeen met Co3+.Opgemerkt moet worden dat de polyvalente toestand van metaalionen (Ni2+/Ni3+ en Co2+/Co3+) in NiCo2O4 een toename van de elektrochemische activiteit bevordert37,38.De Ni2p- en Co2p-spectra voor UNCO, PNCO, TNCO en FNCO vertoonden vergelijkbare resultaten, zoals weergegeven in Fig.S3.Bovendien vertoonden de O1s-spectra van alle NCO-nanomaterialen (Fig. S4) twee pieken bij 592,4 en 531,2 eV, die geassocieerd waren met typische metaal-zuurstof- en zuurstofbindingen in respectievelijk de hydroxylgroepen van het NCO-oppervlak .Hoewel de structuren van de NCO-nanomaterialen vergelijkbaar zijn, suggereren de morfologische verschillen in de additieven dat elk additief op een andere manier kan deelnemen aan de chemische reacties om NCO te vormen.Dit regelt de energetisch gunstige kiemvormings- en korrelgroeistappen, waardoor de deeltjesgrootte en de mate van agglomeratie worden gecontroleerd.Zo kan de controle van verschillende procesparameters, waaronder additieven, reactietijd en temperatuur tijdens de synthese, worden gebruikt om de microstructuur te ontwerpen en de elektrochemische prestaties van NCO-nanomaterialen voor glucosedetectie te verbeteren.
(a) Röntgendiffractiepatronen, (b) FTIR en (c) Raman-spectra van NCO-nanomaterialen, (d) XPS-spectra van Ni 2p en Co 2p van UNCO.
De morfologie van de aangepaste NCO-nanomaterialen hangt nauw samen met de vorming van de initiële fasen verkregen uit verschillende additieven afgebeeld in figuur S5.Bovendien toonden röntgen- en Raman-spectra van vers bereide monsters (figuren S6 en S7a) aan dat de betrokkenheid van verschillende chemische additieven resulteerde in kristallografische verschillen: Ni- en Co-carbonaathydroxiden werden voornamelijk waargenomen in de structuur van zee-egels en dennennaalden, terwijl structuren in de vorm van tremella en bloem duiden op de aanwezigheid van nikkel- en kobalthydroxiden.De FT-IR- en XPS-spectra van de bereide monsters worden getoond in figuren 1 en 2. S7b-S9 leveren ook duidelijk bewijs van de bovengenoemde kristallografische verschillen.Uit de materiaaleigenschappen van de bereide monsters wordt duidelijk dat additieven betrokken zijn bij hydrothermische reacties en verschillende reactieroutes bieden om initiële fasen met verschillende morfologieën te verkrijgen40,41,42.De zelfassemblage van verschillende morfologieën, bestaande uit eendimensionale (1D) nanodraden en tweedimensionale (2D) nanosheets, wordt verklaard door de verschillende chemische toestanden van de initiële fasen (Ni- en Co-ionen, evenals functionele groepen), gevolgd door kristalgroei42, 43, 44, 45, 46, 47. Tijdens de post-thermische verwerking worden de verschillende initiële fasen omgezet in NCO-spinel terwijl hun unieke morfologie behouden blijft, zoals weergegeven in figuren 1 en 2, 2 en 3a.
Morfologische verschillen in NCO-nanomaterialen kunnen het elektrochemisch actieve oppervlak voor glucosedetectie beïnvloeden, waardoor de algehele elektrochemische kenmerken van de glucosesensor worden bepaald.De N2 BET adsorptie-desorptie-isotherm werd gebruikt om de poriegrootte en het specifieke oppervlak van de NCO-nanomaterialen te schatten.Op afb.4 toont BET-isothermen van verschillende NCO-nanomaterialen.De BET-specifieke oppervlakte voor UNCO, PNCO, TNCO en FNCO werd geschat op respectievelijk 45.303, 43.304, 38.861 en 27.260 m2/g.UNCO heeft het hoogste BET-oppervlak (45,303 m2 g-1) en het grootste poriënvolume (0,2849 cm3 g-1), en de poriegrootteverdeling is smal.De BET-resultaten voor de NCO-nanomaterialen worden weergegeven in Tabel 1. De N2-adsorptie-desorptiecurven waren zeer vergelijkbaar met isothermische hysteresislussen van type IV, wat aangeeft dat alle monsters een mesoporeuze structuur hadden48.Van mesoporeuze UNCO's met het hoogste oppervlak en het hoogste poriënvolume wordt verwacht dat ze talrijke actieve plaatsen voor redoxreacties bieden, wat leidt tot verbeterde elektrochemische prestaties.
BET-resultaten voor (a) UNCO, (b) PNCO, (c) TNCO en (d) FNCO.De inzet toont de overeenkomstige poriegrootteverdeling.
De elektrochemische redoxreacties van NCO-nanomaterialen met verschillende morfologieën voor glucosedetectie werden geëvalueerd met behulp van CV-metingen.Op afb.Figuur 5 toont CV-curven van NCO-nanomaterialen in 0,1 M NaOH alkalische elektrolyt met en zonder 5 mM glucose bij een scansnelheid van 50 mVs-1.Bij afwezigheid van glucose werden redoxpieken waargenomen bij 0,50 en 0,35 V, wat overeenkomt met oxidatie geassocieerd met M–O (M: Ni2+, Co2+) en M*-O-OH (M*: Ni3+, Co3+).met behulp van het OH-anion.Na de toevoeging van 5 mM glucose nam de redoxreactie op het oppervlak van de NCO-nanomaterialen aanzienlijk toe, wat mogelijk te wijten is aan de oxidatie van glucose tot gluconolacton.Figuur S10 toont de piekredoxstromen bij scansnelheden van 5–100 mV s-1 in 0,1 M NaOH-oplossing.Het is duidelijk dat de piek-redoxstroom toeneemt met toenemende scansnelheid, wat aangeeft dat NCO-nanomaterialen een vergelijkbaar diffusiegecontroleerd elektrochemisch gedrag hebben.Zoals weergegeven in figuur S11 wordt het elektrochemische oppervlak (ECSA) van UNCO, PNCO, TNCO en FNCO geschat op respectievelijk 2,15, 1,47, 1,2 en 1,03 cm2.Dit suggereert dat UNCO nuttig is voor het elektrokatalytische proces, waardoor de detectie van glucose wordt vergemakkelijkt.
CV-curven van (a) UNCO, (b) PNCO, (c) TNCO en (d) FNCO-elektroden zonder glucose en aangevuld met 5 mM glucose bij een scansnelheid van 50 mVs-1.
De elektrochemische prestaties van NCO-nanomaterialen voor glucosedetectie werden onderzocht en de resultaten worden getoond in figuur 6. De glucosegevoeligheid werd bepaald met de CA-methode door stapsgewijze toevoeging van verschillende concentraties glucose (0,01-6 mM) in 0,1 M NaOH-oplossing bij 0,5 V met een interval van 60 s.Zoals weergegeven in afb.6a – d vertonen NCO-nanomaterialen verschillende gevoeligheden variërend van 84,72 tot 116,33 µA mM-1 cm-2 met hoge correlatiecoëfficiënten (R2) van 0,99 tot 0,993.De kalibratiecurve tussen de glucoseconcentratie en de huidige reactie van NCO-nanomaterialen wordt getoond in Fig.S12.De berekende detectielimieten (LOD) van NCO-nanomaterialen lagen in het bereik van 0,0623–0,0783 µM.Volgens de resultaten van de CA-test vertoonde UNCO de hoogste gevoeligheid (116,33 μA mM-1 cm-2) in een breed detectiebereik.Dit kan worden verklaard door de unieke zee-egelachtige morfologie, bestaande uit een mesoporeuze structuur met een groot specifiek oppervlak dat meer actieve plaatsen voor glucosesoorten biedt.De elektrochemische prestaties van de NCO-nanomaterialen gepresenteerd in Tabel S1 bevestigen de uitstekende elektrochemische glucosedetectieprestaties van de NCO-nanomaterialen die in dit onderzoek zijn bereid.
CA-reacties van UNCO (a), PNCO (b), TNCO (c) en FNCO (d) elektroden met glucose toegevoegd aan 0,1 M NaOH-oplossing bij 0,50 V. De inzetstukken tonen kalibratiecurven van huidige reacties van NCO-nanomaterialen: (e ) KA-reacties van UNCO, (f) PNCO, (g) TNCO en (h) FNCO met stapsgewijze toevoeging van 1 mM glucose en 0,1 mM interfererende stoffen (LA, DA, AA en UA).
Het anti-interferentievermogen van glucosedetectie is een andere belangrijke factor bij de selectieve en gevoelige detectie van glucose door interfererende verbindingen.Op afb.6e – h tonen het anti-interferentievermogen van NCO-nanomaterialen in 0,1 M NaOH-oplossing.Veel voorkomende interfererende moleculen zoals LA, DA, AA en UA worden geselecteerd en aan de elektrolyt toegevoegd.De huidige reactie van NCO-nanomaterialen op glucose is duidelijk.De huidige reactie op UA, DA, AA en LA veranderde echter niet, wat betekent dat de NCO-nanomaterialen uitstekende selectiviteit vertoonden voor glucosedetectie, ongeacht hun morfologische verschillen.Figuur S13 toont de stabiliteit van NCO-nanomaterialen onderzocht door de CA-reactie in 0,1 M NaOH, waarbij 1 mM glucose gedurende lange tijd (80.000 s) aan de elektrolyt werd toegevoegd.De huidige reacties van UNCO, PNCO, TNCO en FNCO waren respectievelijk 98,6%, 97,5%, 98,4% en 96,8% van de initiële stroom met toevoeging van nog eens 1 mM glucose na 80.000 s.Alle NCO-nanomaterialen vertonen gedurende een lange periode stabiele redoxreacties met glucosesoorten.In het bijzonder behield het UNCO-stroomsignaal niet alleen 97,1% van zijn initiële stroom, maar behield ook zijn morfologie en chemische bindingseigenschappen na een zevendaagse milieustabiliteitstest op lange termijn (figuren S14 en S15a).Bovendien werden de reproduceerbaarheid en reproduceerbaarheid van UNCO getest zoals getoond in figuur S15b, c.De berekende relatieve standaardafwijking (RSD) van reproduceerbaarheid en herhaalbaarheid was respectievelijk 2,42% en 2,14%, wat potentiële toepassingen als glucosesensor van industriële kwaliteit aangeeft.Dit duidt op de uitstekende structurele en chemische stabiliteit van UNCO onder oxiderende omstandigheden voor glucosedetectie.
Het is duidelijk dat de elektrochemische prestaties van NCO-nanomaterialen voor glucosedetectie voornamelijk verband houden met de structurele voordelen van de initiële fase, bereid door de hydrothermische methode met additieven (Fig. S16).Het grote oppervlak van UNCO heeft meer elektroactieve plaatsen dan andere nanostructuren, wat de redoxreactie tussen de actieve materialen en de glucosedeeltjes helpt verbeteren.De mesoporeuze structuur van UNCO kan gemakkelijk meer Ni- en Co-plaatsen aan de elektrolyt blootstellen om glucose te detecteren, wat resulteert in een snelle elektrochemische reactie.Eendimensionale nanodraden in UNCO kunnen de diffusiesnelheid verder verhogen door kortere transportpaden voor ionen en elektronen te bieden.Vanwege de hierboven genoemde unieke structurele kenmerken zijn de elektrochemische prestaties van UNCO voor glucosedetectie superieur aan die van PNCO, TNCO en FNCO.Dit geeft aan dat de unieke UNCO-morfologie met het hoogste oppervlak en de hoogste poriegrootte uitstekende elektrochemische prestaties voor glucosedetectie kan bieden.
Het effect van het specifieke oppervlak op de elektrochemische eigenschappen van NCO-nanomaterialen werd bestudeerd.NCO-nanomaterialen met een verschillend specifiek oppervlak werden verkregen door een eenvoudige hydrothermische methode en verschillende additieven.Verschillende additieven gaan tijdens de synthese verschillende chemische reacties aan en vormen verschillende beginfasen.Dit heeft geleid tot de zelfassemblage van verschillende nanostructuren met morfologieën die lijken op die van de egel, dennennaald, tremella en bloem.Daaropvolgende naverhitting leidt tot een vergelijkbare chemische toestand van de kristallijne NCO-nanomaterialen met een spinelstructuur, terwijl hun unieke morfologie behouden blijft.Afhankelijk van het oppervlak met verschillende morfologie zijn de elektrochemische prestaties van NCO-nanomaterialen voor glucosedetectie aanzienlijk verbeterd.In het bijzonder nam de glucosegevoeligheid van NCO-nanomaterialen met zee-egelmorfologie toe tot 116,33 µA mM-1 cm-2 met een hoge correlatiecoëfficiënt (R2) van 0,99 in het lineaire bereik van 0,01-6 mM.Dit werk kan een wetenschappelijke basis bieden voor morfologische engineering om het specifieke oppervlak aan te passen en de elektrochemische prestaties van niet-enzymatische biosensortoepassingen verder te verbeteren.
Ni(NO3)2 · 6H2O, Co(NO3)2 · 6H2O, ureum, hexamethyleentetramine (HMT), ammoniumfluoride (NH4F), natriumhydroxide (NaOH), d-(+)-glucose, melkzuur (LA), dopaminehydrochloride ( DA), L-ascorbinezuur (AA) en urinezuur (UA) werden gekocht bij Sigma-Aldrich.Alle gebruikte reagentia waren van analytische kwaliteit en werden zonder verdere zuivering gebruikt.
NiCo2O4 werd gesynthetiseerd door een eenvoudige hydrothermische methode gevolgd door warmtebehandeling.In het kort: 1 mmol nikkelnitraat (Ni(NO3)2∙6H2O) en 2 mmol kobaltnitraat (Co(NO3)2∙6H2O) werden opgelost in 30 ml gedestilleerd water.Om de morfologie van NiCo2O4 te controleren, werden selectief additieven zoals ureum, ammoniumfluoride en hexamethyleentetramine (HMT) aan de bovengenoemde oplossing toegevoegd.Het gehele mengsel werd vervolgens overgebracht naar een met Teflon beklede autoclaaf van 50 ml en onderworpen aan een hydrothermische reactie in een convectieoven bij 120°C gedurende 6 uur.Na natuurlijke koeling tot kamertemperatuur werd het resulterende neerslag gecentrifugeerd en verschillende keren gewassen met gedestilleerd water en ethanol, en vervolgens een nacht gedroogd bij 60°C.Daarna werden vers bereide monsters gedurende 4 uur bij 400°C in omgevingsatmosfeer gecalcineerd.De details van de experimenten staan ​​vermeld in de aanvullende informatietabel S2.
Röntgendiffractieanalyse (XRD, X'Pert-Pro MPD; PANalytical) werd uitgevoerd met behulp van Cu-Ka-straling (λ = 0,15418 nm) bij 40 kV en 30 mA om de structurele eigenschappen van alle NCO-nanomaterialen te bestuderen.Diffractiepatronen werden geregistreerd in het bereik van hoeken 2θ 10–80° met een stap van 0,05°.Oppervlaktemorfologie en microstructuur werden onderzocht met behulp van veldemissie-scanning-elektronenmicroscopie (FESEM; Nova SEM 200, FEI) en scanning-transmissie-elektronenmicroscopie (STEM; TALOS F200X, FEI) met energiedispersieve röntgenspectroscopie (EDS).De valentietoestanden van het oppervlak werden geanalyseerd door röntgenfoto-elektronenspectroscopie (XPS; PHI 5000 Versa Probe II, ULVAC PHI) met behulp van Al Ka-straling (hv = 1486,6 eV).De bindingsenergieën werden gekalibreerd met behulp van de C1s-piek bij 284,6 eV als referentie.Na het bereiden van de monsters op KBr-deeltjes werden Fourier-transformatie-infraroodspectra (FT-IR) opgenomen in het golfgetalbereik van 1500–400 cm–1 op een Jasco-FTIR-6300-spectrometer.Raman-spectra werden ook verkregen met behulp van een Raman-spectrometer (Horiba Co., Japan) met een He-Ne-laser (632,8 nm) als excitatiebron.Brunauer-Emmett-Teller (BET; BELSORP mini II, MicrotracBEL, Corp.) gebruikte de BELSORP mini II-analysator (MicrotracBEL Corp.) om N2-adsorptie-desorptie-isothermen bij lage temperatuur te meten om het specifieke oppervlak en de poriegrootteverdeling te schatten.
Alle elektrochemische metingen, zoals cyclische voltammetrie (CV) en chronoamperometrie (CA), werden uitgevoerd op een PGSTAT302N potentiostaat (Metrohm-Autolab) bij kamertemperatuur met behulp van een systeem met drie elektroden in een waterige oplossing van 0,1 M NaOH.Een werkelektrode op basis van een glasachtige koolstofelektrode (GC), een Ag/AgCl-elektrode en een platinaplaat werden respectievelijk gebruikt als werkelektrode, referentie-elektrode en tegenelektrode.CV's werden opgenomen tussen 0 en 0,6 V bij verschillende scansnelheden van 5-100 mV s-1.Om ECSA te meten, werd CV uitgevoerd in het bereik van 0,1-0,2 V bij verschillende scansnelheden (5-100 mV s-1).Verkrijg de CA-reactie van het monster voor glucose bij 0,5 V onder roeren.Om de gevoeligheid en selectiviteit te meten, gebruikt u 0,01 – 6 mM glucose, 0,1 mM LA, DA, AA en UA in 0,1 M NaOH.De reproduceerbaarheid van UNCO werd getest met behulp van drie verschillende elektroden aangevuld met 5 mM glucose onder optimale omstandigheden.De herhaalbaarheid werd tevens gecontroleerd door binnen 6 uur drie metingen uit te voeren met één UNCO-elektrode.
Alle gegevens die in dit onderzoek zijn gegenereerd of geanalyseerd, zijn opgenomen in dit gepubliceerde artikel (en het aanvullende informatiebestand).
Mergenthaler, P., Lindauer, U., Dienel, GA & Meisel, A. Suiker voor de hersenen: de rol van glucose in de fysiologische en pathologische hersenfunctie. Mergenthaler, P., Lindauer, U., Dienel, GA & Meisel, A. Suiker voor de hersenen: de rol van glucose in de fysiologische en pathologische hersenfunctie.Mergenthaler, P., Lindauer, W., Dinel, GA en Meisel, A. Suiker voor de hersenen: de rol van glucose in de fysiologische en pathologische hersenfunctie.Mergenthaler P., Lindauer W., Dinel GA en Meisel A. Glucose in de hersenen: de rol van glucose in fysiologische en pathologische hersenfuncties.Trends in de neurologie.36, 587-597 (2013).
Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ & Stumvoll, M. Renale gluconeogenese: het belang ervan in menselijke glucosehomeostase. Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ & Stumvoll, M. Renale gluconeogenese: het belang ervan in menselijke glucosehomeostase.Gerich, JE, Meyer, K., Wörle, HJ en Stamwall, M. Renale gluconeogenese: het belang ervan in glucosehomeostase bij de mens. Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ & Stumvoll, M. Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ & Stumvoll, M. – Het belang ervan in het menselijk lichaam.Gerich, JE, Meyer, K., Wörle, HJ en Stamwall, M. Renale gluconeogenese: het belang ervan in glucosehomeostase bij mensen.Diabeteszorg 24, 382–391 (2001).
Kharroubi, AT & Darwish, HM Diabetes mellitus: de epidemie van de eeuw. Kharroubi, AT & Darwish, HM Diabetes mellitus: de epidemie van de eeuw.Harroubi, AT en Darvish, HM Diabetes mellitus: de epidemie van de eeuw.Harrubi AT en Darvish HM Diabetes: de epidemie van deze eeuw.Wereld J. Diabetes.6.850 (2015).
Brad, KM et al.Prevalentie van diabetes mellitus bij volwassenen naar type diabetes – VS.bandiet.Sterfelijk weekblad 67, 359 (2018).
Jensen, MH et al.Professionele continue glucosemonitoring bij diabetes type 1: retrospectieve detectie van hypoglykemie.J. De wetenschap van diabetes.technologie.7, 135–143 (2013).
Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M. Elektrochemische glucosedetectie: is er nog ruimte voor verbetering? Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M. Elektrochemische glucosedetectie: is er nog ruimte voor verbetering?Witkowska Neri, E., Kundis, M., Eleni, PS en Jonsson-Nedzulka, M. Elektrochemische bepaling van glucosewaarden: zijn er nog mogelijkheden voor verbetering? Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M. Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M.Witkowska Neri, E., Kundis, M., Eleni, PS en Jonsson-Nedzulka, M. Elektrochemische bepaling van glucosewaarden: zijn er mogelijkheden voor verbetering?anus Chemisch.11271–11282 (2016).
Jernelv, IL et al.Overzicht van optische methoden voor continue glucosemonitoring.Spectrum toepassen.54, 543–572 (2019).
Park, S., Boo, H. & Chung, TD Elektrochemische niet-enzymatische glucosesensoren. Park, S., Boo, H. & Chung, TD Elektrochemische niet-enzymatische glucosesensoren.Park S., Bu H. en Chang TD Elektrochemische niet-enzymatische glucosesensoren.Park S., Bu H. en Chang TD Elektrochemische niet-enzymatische glucosesensoren.anus.Chim.tijdschrift.556, 46-57 (2006).
Harris, JM, Reyes, C. & Lopez, GP Veelvoorkomende oorzaken van glucose-oxidase-instabiliteit bij in vivo biosensing: een kort overzicht. Harris, JM, Reyes, C. & Lopez, GP Veelvoorkomende oorzaken van glucose-oxidase-instabiliteit bij in vivo biosensing: een kort overzicht.Harris JM, Reyes S. en Lopez GP Veelvoorkomende oorzaken van glucose-oxidase-instabiliteit in in vivo biosensortest: een kort overzicht. Harris, JM, Reyes, C. & Lopez, GP Harris, JM, Reyes, C. & Lopez, huisartsHarris JM, Reyes S. en Lopez GP Veelvoorkomende oorzaken van glucose-oxidase-instabiliteit in in vivo biosensortest: een kort overzicht.J. De wetenschap van diabetes.technologie.7, 1030–1038 (2013).
Diouf, A., Bouchikhi, B. & El Bari, N. Een niet-enzymatische elektrochemische glucosesensor gebaseerd op moleculair bedrukt polymeer en de toepassing ervan bij het meten van speekselglucose. Diouf, A., Bouchikhi, B. & El Bari, N. Een niet-enzymatische elektrochemische glucosesensor gebaseerd op moleculair bedrukt polymeer en de toepassing ervan bij het meten van speekselglucose.Diouf A., Bouchihi B. en El Bari N. Niet-enzymatische elektrochemische glucosesensor gebaseerd op een moleculair bedrukt polymeer en de toepassing ervan voor het meten van het glucosegehalte in speeksel. Diouf, A., Bouchikhi, B. & El Bari, N.用。 Diouf, A., Bouchikhi, B. & El Bari, N. Niet-enzyme elektrochemische glucosesensor gebaseerd op moleculair imprinting-polymeer en de toepassing ervan bij het meten van speekselglucose.Diouf A., Bouchihi B. en El Bari N. Niet-enzymatische elektrochemische glucosesensoren op basis van moleculair bedrukte polymeren en hun toepassing voor het meten van het glucosegehalte in speeksel.alma mater wetenschappelijk project S. 98, 1196–1209 (2019).
Zhang, Yu et al.Gevoelige en selectieve niet-enzymatische glucosedetectie op basis van CuO nanodraden.Sens. Actuators B Chem., 191, 86–93 (2014).
Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Nano-nikkeloxide-gemodificeerde niet-enzymatische glucosesensoren met verbeterde gevoeligheid door een elektrochemische processtrategie met een hoog potentieel. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Nano-nikkeloxide-gemodificeerde niet-enzymatische glucosesensoren met verbeterde gevoeligheid door een elektrochemische processtrategie met een hoog potentieel. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Zorg dat het apparaat goed werkt ле. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Niet-enzymatische glucosesensoren gemodificeerd met nikkelnanooxide met verbeterde gevoeligheid via een elektrochemische processtrategie met hoog potentieel. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL了灵敏度。 Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Nano-oxide nikkelmodificatie 非酶节能糖节糖合物,可以高电位elektrochemische technologiestrategie om de 灵敏度。 te verbeteren. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Nano-NiO werken met een goede werking Zorg ervoor dat u de juiste werking heeft. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Nano-NiO-gemodificeerde niet-enzymatische glucosesensor met verbeterde gevoeligheid door krachtige elektrochemische processtrategie.biologische sensor.bio-elektronica.26, 2948-2952 (2011).
Shamsipur, M., Najafi, M. & Hosseini, MRM Sterk verbeterde elektro-oxidatie van glucose aan een nikkel (II) oxide / meerwandige koolstofnanobuis gemodificeerde glasachtige koolstofelektrode. Shamsipur, M., Najafi, M. & Hosseini, MRM Sterk verbeterde elektro-oxidatie van glucose aan een nikkel (II) oxide / meerwandige koolstofnanobuis gemodificeerde glasachtige koolstofelektrode.Shamsipur, M., Najafi, M. en Hosseini, MRM Sterk verbeterde elektro-oxidatie van glucose op een glasachtige koolstofelektrode gemodificeerd met nikkel (II) oxide / meerwandige koolstofnanobuisjes.Shamsipoor, M., Najafi, M., en Hosseini, MRM Sterk verbeterde elektro-oxidatie van glucose op glasachtige koolstofelektroden gemodificeerd met nikkel (II) oxide / meerlaagse koolstofnanobuisjes.Bio-elektrochemie 77, 120–124 (2010).
Veeramani, V. et al.Een nanocomposiet van poreus koolstof- en nikkeloxide met een hoog gehalte aan heteroatomen als enzymvrije hooggevoelige sensor voor glucosedetectie.Sens. Actuators B Chem.221, 1384–1390 (2015).
Marco, JF et al.Karakterisering van nikkelkobaltaat NiCo2O4 verkregen met verschillende methoden: XRD, XANES, EXAFS en XPS.J. Vastestofchemie.153, 74-81 (2000).
Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Fabricage van NiCo2O4 nanobelt door een chemische co-precipitatiemethode voor niet-enzymatische glucose-elektrochemische sensortoepassing. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Fabricage van NiCo2O4 nanobelt door een chemische co-precipitatiemethode voor niet-enzymatische glucose-elektrochemische sensortoepassing. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Het gebruik van NiCo2O4-producten is niet goed Controleer de werking van het apparaat. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Fabricage van NiCo2O4 nanobelt door chemische depositiemethode voor niet-enzymatische elektrochemische glucosesensortoepassing. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Door chemie 共沉激法光容NiCo2O4 nano如这些非话能生能糖系统电影电影电影电视.Zhang, J., Sun, Y., Li, X. en Xu, J. Bereiding van NiCo2O4 nanoribbons door chemische precipitatiemethode voor toepassing van niet-enzymatische elektrochemische sensor van glucose.J. Verbindingen van legeringen.831, 154796 (2020).
Saraf, M., Natarajan, K. & Mobin, SM Multifunctionele poreuze NiCo2O4 nanostaafjes: gevoelige enzymloze glucosedetectie en supercondensatoreigenschappen met impedantiespectroscopisch onderzoek. Saraf, M., Natarajan, K. & Mobin, SM Multifunctionele poreuze NiCo2O4 nanostaafjes: gevoelige enzymloze glucosedetectie en supercondensatoreigenschappen met impedantiespectroscopisch onderzoek. Saraf, M., Natarajan, K. & Mobin, SMMultifunctionele poreuze NiCo2O4 nanostaafjes: gevoelige enzymloze glucosedetectie en supercondensatoreigenschappen met impedantiespectroscopische studies.Saraf M, Natarajan K en Mobin SM Multifunctionele poreuze NiCo2O4 nanostaafjes: gevoelige enzymloze glucosedetectie en karakterisering van supercondensatoren door impedantiespectroscopie.Nieuwe J. Chem.41, 9299–9313 (2017).
Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. & Zhang, H. Afstemming van de morfologie en grootte van NiMoO4-nanosheets verankerd op NiCo2O4-nanodraden: de geoptimaliseerde kern-shell-hybride voor asymmetrische supercondensatoren met hoge energiedichtheid. Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. & Zhang, H. Afstemming van de morfologie en grootte van NiMoO4-nanosheets verankerd op NiCo2O4-nanodraden: de geoptimaliseerde kern-shell-hybride voor asymmetrische supercondensatoren met hoge energiedichtheid.Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, K. en Zhang, H. Afstemming van de morfologie en grootte van NiMoO4-nanosheets verankerd op NiCo2O4-nanodraden: geoptimaliseerde hybride kern-shell voor asymmetrische supercondensatoren met hoge energiedichtheid. Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. & Zhang, H.称超级电容器的优化核-壳混合体。 Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. & Zhang, H. Afstemming van de morfologie en grootte van NiMoO4-nanosheets geïmmobiliseerd op NiCo2O4-nanodraden: optimalisatie van kern-shell-hybriden voor asymmetrische supercondensatoren met hoge energiedichtheid.Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, K. en Zhang, H. Afstemming van de morfologie en grootte van NiMoO4-nanosheets geïmmobiliseerd op NiCo2O4-nanodraden: een geoptimaliseerde kern-shell-hybride voor het lichaam van asymmetrische supercondensatoren met hoge energiedichtheid.Solliciteer voor surfen.541, 148458 (2021).
Zhuang Z. et al.Niet-enzymatische glucosesensor met verhoogde gevoeligheid op basis van koperen elektroden gemodificeerd met CuO-nanodraden.analist.133, 126–132 (2008).
Kim, JY et al.Afstemming van het oppervlak van ZnO-nanostaafjes om de prestaties van glucosesensoren te verbeteren.Sens. Actuators B Chem., 192, 216–220 (2014).
Ding, Y., Wang, Y., Su, L., Zhang, H. & Lei, Y. Bereiding en karakterisering van NiO-Ag-nanovezels, NiO-nanovezels en poreuze Ag: naar de ontwikkeling van een zeer gevoelige en selectieve non -enzymatische glucosesensor. Ding, Y., Wang, Y., Su, L., Zhang, H. & Lei, Y. Bereiding en karakterisering van NiO-Ag-nanovezels, NiO-nanovezels en poreuze Ag: naar de ontwikkeling van een zeer gevoelige en selectieve non -enzymatische glucosesensor.Ding, Yu, Wang, Yu, Su, L, Zhang, H., en Lei, Yu.Bereiding en karakterisering van NiO-Ag-nanovezels, NiO-nanovezels en poreuze Ag: op weg naar de ontwikkeling van een zeer gevoelige en selectief-enzymatische glucosesensor. Ding, Y., Wang, Y., Su, L., Zhang, H. & Lei, Y. NiO-Ag非-酶促葡萄糖传感器。 Ding, Y., Wang, Y., Su, L., Zhang, H. & Lei, Y. NiO-Ag.Ding, Yu, Wang, Yu, Su, L, Zhang, H., en Lei, Yu.Bereiding en karakterisering van NiO-Ag-nanovezels, NiO-nanovezels en poreus zilver: op weg naar een zeer gevoelige en selectieve niet-enzymatische glucosestimulerende sensor.J. Alma mater.Chemisch.20, 9918-9926 (2010).
Cheng, X. et al.Bepaling van koolhydraten door capillaire zone-elektroforese met amperometrische detectie op een koolstofpasta-elektrode gemodificeerd met nano-nikkeloxide.Voedsel scheikunde.106, 830-835 (2008).
Casella, IG Elektrodepositie van dunne kobaltoxidefilms uit carbonaatoplossingen die Co (II) -tartraatcomplexen bevatten.J. Elektroanaal.Chemisch.520, 119–125 (2002).
Ding, Y. et al.Elektrogesponnen Co3O4-nanovezels voor gevoelige en selectieve glucosedetectie.biologische sensor.bio-elektronica.26, 542-548 (2010).
Fallatah, A., Almomtan, M. & Padalkar, S. Op ceriumoxide gebaseerde glucosebiosensoren: invloed van de morfologie en het onderliggende substraat op de prestaties van biosensoren. Fallatah, A., Almomtan, M. & Padalkar, S. Op ceriumoxide gebaseerde glucosebiosensoren: invloed van de morfologie en het onderliggende substraat op de prestaties van biosensoren.Fallata, A., Almomtan, M. en Padalkar, S. Op ceriumoxide gebaseerde glucosebiosensoren: effecten van morfologie en belangrijk substraat op de prestaties van biosensoren.Fallata A, Almomtan M en Padalkar S. Cerium-gebaseerde glucosebiosensoren: effecten van morfologie en kernmatrix op de prestaties van biosensoren.ACS wordt ondersteund.Chemisch.project.7, 8083-8089 (2019).